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近期,湘潭大学化工学院刘平乐教授团队连续在化工领域国际顶级刊物《化学工程杂志》(Chemical Engineering Journal,IF: 16.744)和《美国化学会催化杂志》(ACS Catalysis,IF: 13.700)上发表了研究成果《MOF衍生催化剂催化硝基环己烷在乙二胺中高效加氢至环己酮肟:合金和溶剂效应》(Highly Efficient Selective Hydrogenation of Nitrocyclohexane to Cyclohexanone Oxime in Ethylenediamine over MOF-derivedCatalysts: Effects of Ni-Co Alloy and Solvent)和《脱羧效应诱导MOF衍生Ni@C缺陷催化剂催化硝基环己烷高效加氢至环己酮肟》(Decarboxylation-Induced Defectsin MOF-DerivedNi@C Catalysts for Efficient Chemoselective Hydrogenation of Nitrocyclohexane to Cyclohexanone Oxime)。第一作者为化工学院袁佩博士,刘平乐教授和吕扬副教授为共同通讯作者。湘潭大学为第一完成单位及通讯作者单位。 这两项研究工作对硝基环己烷(NCH)选择性加氢生成环己酮肟(CHO)的过程进行了详细的剖析,对于石油化工行业己内酰胺生产技术的发展具有重要意义。

工作一MOF衍生催化剂催化硝基环己烷在乙二胺中高效加氢至环己酮肟:合金和溶剂效应通过简单的Ni-Co-MOF热解法制备了氮掺杂碳层包裹的镍钴合金催化剂。研究发现,Ni和Co之间的合金效应能显著提高催化活性,吡啶-N掺杂增加了催化剂的Lewis碱度,有利于中间体的转化。通过原位表征和计算,提出了硝基环己烷在乙二胺溶剂中加氢可能的反应机理。

工作二脱羧效应诱导MOF衍生Ni@C缺陷催化剂催化硝基环己烷高效加氢至环己酮肟采用一种新颖的热脱羧诱导缺陷策略合成了MOFs衍生的具有丰富缺陷的Ni@C催化剂。研究发现,富缺陷的碳与Ni之间的SMSI作用能促进Ni颗粒的分散及表面电荷状态,形成缺电子状态的Ni,从而表现出优异的催化性能。SMSI导致Ni的d带中心较低并且缺电子,更有利CHO的生成

刘平乐系我校二级教授,教育部新世纪优秀人才、“芙蓉学者”特聘教授、湖南省普通高校学科带头人。其团队长期致力于催化材料与催化反应工程研究,在催化加氢、氧化等领域取得突出的成果,并在国内外刊物上发表论文80余篇,申请国家发明专利45项,授权28项。

论文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894722063446

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05504

(来源:湘潭大学 版权属原作者 谨致谢意)

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